【48812】我国科大在人工光组成范畴获得新开展

  我国科学技术大学江海龙教授团队联合罗毅教授和江俊教授团队在人工光组成研讨中获得新开展。研讨成果以“Dynamic structural twist in metal–organic frameworks enhances solar overall water splitting”为题，于8月12日在线宣布在《天然·化学》（Nature Chemistry）上。应期刊修改约请，研讨团队、审稿人和修改一起编撰的研讨简报（Research briefing）也在线刊登，期刊审稿人和修改对该作业给予高度评价，称咱们提出了一个“新颖、颠覆性的概念”（a novel and disruptive concept），并以为这为未来开展更高效的光催化剂供给了“令人激动的开展”（an exciting development）。

  光催化全水分化制取氢气被视为化学范畴的“圣杯”反响，其间一个首要约束瓶颈是光催化进程中的电子和空穴极易复合。为了按捺这种复合现象，研讨者们已开展了许多战略。但是，这些经典战略多集中于催化剂的基态结构，而电子和空穴的复合则产生在激发态。天然光合作用中，电子在搬运进程中光合蛋白经过构象改变来安稳电子，保证其长距离传输。受此启示，研讨团队根据人工光催化剂在承受电子后产生激发态结构改变，以安稳光生电子并延伸其寿数，以此来完成光催化的全解水反响。

  根据上述理念，研讨团队挑选了一种名为CFA-Zn的金属有机结构资料（MOFs），成功经过激发态结构改变延伸了光生载流子的寿数，从而完成了高效的光催化全解水反响。CFA-Zn由闭壳层的Zn节点衔接两种化学上相同但晶体学上不同的柔性有机配体组成。两种晶体学不同的有机配体别离作为电子供体和受体，而Zn的闭壳层结构保证了两种配体间的化学绝缘。以上特征使CFA-Zn可以发明相似植物体中动态柔性的化学微环境，经过激发态结构改变安稳激发态电子并延伸其寿数。

  近年来，江海龙教授团队环绕催化中心微环境调控方面获得了系列开展。特别是使用MOF催化剂一起的柔性结构，发明柔性自适应催化位点，完成高挑选性CO2光还原到CH4（Nat. Catal. 2021, 4, 719等）。本次研讨是在前期作业基础上凭借动力学结构的MOF光催化剂，按捺了辐射弛豫进程，为光化学反响供给了新的视角与启示。

  该论文一起榜首作者是我国科大博士后孙康和特任副研讨员黄炎，江海龙教授和江俊教授为一起通讯作者。罗毅教授为论文供给了建设性的定见与辅导。张群教授团队为超快光谱测验、郑旭升教授团队为同步辐射测验、大连化物所范峰滔研讨员为表面光电压测验等供给了重要支撑。该研讨得到了科技部、国家天然科学基金委、我国科学院、安徽省、我国科大、博士后基金和小米公益基金会的赞助。